El fallo lo tienes en esta comprobación:

            If contador_fil > 3 Then
               contador_fil = 1
               pos_y = pos_y + 200
           End If

Si el contador es mayor que tres, tu cambias el valor a 1 y sumas la variable pos_y,
por lo tanto el valor de pos_y siempre será el mismo en todos los ciclos del búcle porque "contador_fil" siempre será "1", así que la comprobación donde sumas el valor de "pos_y" nunca se vuelve a comprobar/sumar...

Fíjate como así sí que funciona:

        Dim pos_x As Integer = 0
        Dim pos_y As Integer = 0
        Dim contador_fil As Integer = 4
 
        For j = 0 To 5 ' i - 1
            Dim pcb As New Button
            pcb.Height = 150
            pcb.Width = 150
            If contador_fil > 3 Then pos_y += 200
            If contador_fil = 1 Then : pos_x = 0
            ElseIf contador_fil = 2 Then : pos_x = 200
            ElseIf contador_fil = 3 Then : pos_x = 400
            End If
                MsgBox(pos_y)
                pcb.Location = New Point(pos_x, pos_y)
                Me.Controls.Add(pcb)
        Next

Saludos.

Okey, muchisimas gracias, ahora me funciona, le añadi tu codigo y un cont_fil +=1 ya que se me habia olvidado ponerselo