OllyDBG es un depurador para aplicaciones a 32 bits.

En Windows 7 a 64 bits yo no lo he probado concienzudamente.

Respecto al uso de la versión de OllyDBG, la versión 2 no es todavía muy fiable (estado todavía ALPHA), mientras que la 1.10 junto con la cantidad de plugins existentes es estable.

Si quieres depurar aplicaciones a 64 bits, necesitarás otro depurador como Windbg, IDA, http://www.duxcore.com/products.html