No sé quien te haya dicho que no puedes hacerlo en VB, pero es completamente falso.

Ahora bien, para una cosa tan sencilla, no necesitas excel para nada.

Crea la interfaz desde el propo Visual Basic.

Debes crear una función llamada totalizar, que recalcula la suma total, cada vez que cambie un valor (mejor que usar el evento 'change' usar el evento 'validate').

Tengamos controles de texto llamados txtBillete50, txtBillete20, ...txtBillete1, ... txtBillete01... txtBillete001, en estos usaremos el evento validating para verificar que el valor recibido es válido como número. Es entonces cuando si pasa la validación, cambia el valor de la casilla de la derecha. Y cada vez que la casilla de texto de la derecha cambie, se totaliza... y el resultaod se pone en txtTotal.

Los controles de la derecha los he llamado tal que txtImporte50, txtImporte20 y txtImporteX5 (se me coló el X, ya no lo voy a cambiar). Estos controles les he puesto la propiedad 'Readonly' a TRUE, para que el usuario no pueda modificar el valor y el fondo de color amarillo.

Los controles 'label' (etiquetas), no importa el nombre que tengan...

Al código, se adjunta una pequeña vistosidad... el evento validating, solo salta cuando el control 'pierde el foco', eso implica que mientras no se pinche en otro lado, no se ejecutará el código asociado... entonces mientras editamos el texto de los txtBillete... cambiamos su color de fondo, a beige, y cuando haya sido validado a blanco... También puede optarse por ocultar el txtTotal cuando se está editando los txtBillete... y hacerlo visible  cuando saltó el evento 'validated'... así el resultado  no se podría saber hasta no haber validado el control siendo editado. Pero bueno, queda a tu esfuerzo...

Te pego todo el código de lo que se ve en la ventana...
Qué falta: pués poner el resto de controles para el resto de monedas, y añadir el manejador de eventos de cada caso correspondiente. Puedes fijarte para ello en el código... Se puede optimizar, pero siendo neófito, así te vale para poder 'entenderlo'.

Aquí una imagen de la interfaz:


Si ejecutas el código paso a paso (pulsa la tecla F11, cada vez), podrás ver como salta por el código...

Public Class Form1
    Private Inicializado As Boolean
 
    Private Sub txtBillete50_TextChanged(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles txtBillete50.TextChanged, txtBillete20.TextChanged, txtBillete5.TextChanged
        sender.backcolor = Color.Beige
        txtTotal.Visible = False
    End Sub
 
    Private Sub txtBillete50_Validated(ByVal sender As Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles txtBillete50.Validated, txtBillete20.Validated, txtBillete5.Validated
        sender.backcolor = Color.White
        txtTotal.Visible = True
    End Sub
 
    Private Sub txtBillete50_Validating(ByVal sender As Object, ByVal e As System.ComponentModel.CancelEventArgs) Handles txtBillete50.Validating
        Dim v As UShort  'UInt16 entero de 16 bits (valor en el rango: 0-65536)
        ' si admite un valor negativo, cambia al tipo short (int16)
 
        If UShort.TryParse(txtBillete50.Text, v) = False Then
            e.Cancel = True
            Call MessageBox.Show("No puede tomarse como un numero el valor para 'billete de 50'.", "Error: No es un numero.", MessageBoxButtons.OK, MessageBoxIcon.Warning)
            'txtImporte50.Text ="0"
        Else
            txtImporte50.Text = (v * 50).ToString
        End If
    End Sub
 
    Private Sub txtBillete20_Validating(ByVal sender As Object, ByVal e As System.ComponentModel.CancelEventArgs) Handles txtBillete20.Validating
        Dim v As UShort
        If UShort.TryParse(txtBillete20.Text, v) = False Then
            e.Cancel = True
            Call MessageBox.Show("No puede tomarse como un numero el valor para 'billete de 20'.", "Error: No es un numero.", MessageBoxButtons.OK, MessageBoxIcon.Warning)
        Else
            txtImporte20.Text = (v * 20).ToString
        End If
    End Sub
 
    Private Sub txtBillete5_Validating(ByVal sender As Object, ByVal e As System.ComponentModel.CancelEventArgs) Handles txtBillete5.Validating
        Dim v As UShort
        If UShort.TryParse(txtBillete5.Text, v) = False Then
            e.Cancel = True
            Call MessageBox.Show("No puede tomarse como un numero el valor para 'billete de 5'.", "Error: No es un numero.", MessageBoxButtons.OK, MessageBoxIcon.Warning)
        Else
            txtImporteX5.Text = (v * 5).ToString
        End If
    End Sub
 
    Private Sub Totalizar() Handles txtImporte50.TextChanged, txtImporte20.TextChanged, txtImporteX5.TextChanged
        dim CantidadTotal As UInteger  ' entero de 32 bits...
 
        If (Inicializado = True) Then
            CantidadTotal = 0
            CantidadTotal += UInteger.Parse(txtImporte50.Text)
            CantidadTotal += UInteger.Parse(txtImporte20.Text)
 
            CantidadTotal += UInteger.Parse(txtImporteX5.Text)
 
            txtTotal.Text = CantidadTotal.ToString
        End If
    End Sub
 
 
 
    Private Sub Form1_Load(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles MyBase.Load
        Inicializado = True
    End Sub
End Class
 

Parece que solo te falla el textbox de importe 5.
Fíjate que yo le he llamado "txtImporteX5", no "ImporteX5"
Los dos últimos fallos, te señala que en efecto no existe el control txtImporteX5, porque le diste un nombre distinto.
El primer error, también se corregirá ya que el manejador de eventos (handles), para dicho control se creará cuando tenga tal nombre.

Como los controles, deben alojar valores numéricos, no escribas nada en ellos durante diseño... a lo sumo un "0" (cero).

El código escrito en los txtBillete... en el evento validating, se asegura que lo que introduzcas sea un valor numérico...

        Dim v As UShort
        ' Se puede convertir el contenido de este control en un número entero de 16 bits?
        If UShort.TryParse(txtBillete20.Text, v) = False Then
            ' Si es que no, cancelamos la validación: el foco se mantendrá en el control 
            '       hasta que se introduzca un valor numérico aceptable.
            e.Cancel = True   
            ' entonces no saltará el evento 'validated'.
        else    ' ok, pasó la validación, entonces 
              ' entonces pasamos la cantidad de billetes a dinero en el textbox a su derecha.
              ' como es de 20, lo multiplicamos por 20. y lo convertimos a texto.
              txtImporte20.Text = (v * 20).ToString
              ' ahora si saltará el evento 'validated' que ocurrirá justo tras esto.
        end if 

hay varias formas de solucionar ese problema, el más facil es asignarle el valor 0 a los textbox, porque sino no convierte una cadena con valor nulo a entero, otra forma sería verificar que si el textbox tiene un valor asignado haga la conversión.En resumen en tiempo de diseño donde dice text(en las propiedades)darle un valor 0   

Varias cosas:
1)en mi caso es raro que ponga un código hecho sin ver que a desarrollado quien pregunta, en este caso el código no es tuyo y supongo que el creador solo quiso orientarte, ya que es bastante malo(para mí)
2) está bien, pero deberías usar lo que te dan(para aprender) y no esperar todo hecho
3)hay una herramienta muy buena se llama google
4)en este caso el problema es la declaración de las variables ya que usan enteros y necesitas flotantes.
5)algo simple como cambiar:

CantidadTotal += Single.Parse(txtImporteX5.Text)

en la función totalizar
6)no te ofendas, ponele algo de interés en aprender lo básico, como lo hiciste para usar esa asquerosidad de excel.

Es un caso distinto, cuando alguien quiere aprender a programar y cuando alguien declara no tener ni idea ni estar interesado más que en resolver un único problema puntual y punto...
Así se presentaba:

Entonces no cabe indicarle que estudie, que aprenda... solo cabe darle algo de código simple (adaptado a los que presenta), pero que pueda entender aunque sea subóptimo y que complete el resto.