El fallo está en que cada vez que entras al bucle interno, borras el combobox...

Es razonable borrar lo que los combobox tuvieran previasmente, pero.... previamente a la llamada a la función (supongo que esa e sla idea). Luego procede hacer un bucle previo al llenado, justamente para vacíar y nada más...

Ahora bien, es arriesgado por mi parte ponerte un bucle sin más... ya que ignoro (no tengo contexto ninguno de tu aplicación), si se deben borrar todos los combobox o solo algunos específicos... así que te proveo la solución si es ese el caso...

Es decir... que supone que se borran todos los combobox antes de añadir nada más cuando se invoca la función.

        Sub DGVPopulateCMB(ByVal dgvR As DataGridViewRow, ByVal ctrC As Control.ControlCollection)
		Dim str As String = Nothing
 
                For Each cmb As ComboBox In ctrC.OfType(Of ComboBox)
                        cmb.Items.Clear()
                next
 
		For Each celda As DataGridViewCell In dgvR.Cells
 
			''PASA POR CADA COMBOBOX
			For Each cmb As ComboBox In ctrC.OfType(Of ComboBox)
				' cmb.Items.Clear()
 
				If celda.OwningColumn.Name = cmb.Name.Substring(4) Then
					If Not IsDBNull(celda.Value) Then
						cmb.Items.Insert(0, celda.Value)
					Else
						cmb.Items.Insert(0, "NULL")
					End If
					'cmb.SelectedIndex = 0
					'Continue For
 
				End If
			Next
		Next
 
                ' Resulta estúpido que tras cada añadido deba hacerse al ítem como el actual seleccionado, cuando inmediatamente después (probablemente), va a añadirse otro...
               ' Es mejor diferirlo, y hacerlo una sola vez para cada combo...
                 For Each cmb As ComboBox In ctrC.OfType(Of ComboBox)
                        cmb.SelectedIndex = 0
                next
	End Sub
 

El otro caso, es cuando solo aquellos combox afectados (los que vayan a recibir nuevos datos), sean los que deben ser borrados... En ese caso, se debe proveer un banderín por cada combobox, con cada intento de añadir, se verifica si el banderín de borrado ha sido realizado si es false se borra el combobox y acto seguido se marca a true, la siguientes veces (como ya es TRUE) ya solo se añade y no se borra más (hasta la nueva llamada a dicha función claro).


Por último... no es muy aconsejable andar recorriendo todos los controles de un formuario para buscar los de un tipo específico... especialmente si hay muchos controles y la amyoría ni siquiera son de dicho tipo.
Es preferible al caso, crear una colección... y durante el arranque del formulario, recorrer una sola vez toda la colecciónd e controles del formulario y meterlos ahí... luego en los bucles de las funciones donde se precise, se usa esa colección... (que contiene  solo los controles que interesan)... No te pondo código al caso, queda a tu esfuerzo...
Además en este caso resulta también bastante más cómodo tener un array con la cantidad de banderines exactos para todos los combobox que tengamos (pués ya sabemos cuantos hay)...