Hola. Como indico en el titulo, estoy haciendo un diccionario por comprensión, este es mi código.

abc = dict([(x, (x+5)**2) for x in range(1,28)])
print abc

y pues quiero que en vez de que las claves sean números que sean las letras del abecedario, por eso el rango de 1 hasta 28, y una vez reemplazada la clave agregar dos ceros al valor de cada clave es decir, si el valor es "36", quedaría como "0036" y si el valor tiene tres números ya solo se le agregaría un cero, ej: "961", seria "0961", y  se el valor ya cuenta con 4 dígitos o números no se agrega nada.

El abecedario Inglés se compone de 26 letras, mientras que el Español de 27, así que viendo tu búcle asumiré que intentas incluir la "Ñ", por ende, omitiré sugerirte soluciones que serían más simples si tu intención fuese utilizar el abecedario Inglés, haciendo uso de la función Zip.
➢ https://docs.python.org/2/library/functions.html#zip

Para el primer problema, puedes declarar un set de caraceres, y para el segundo problema, puedes usar la función string.zfill() aka zerofill.
➢ https://docs.python.org/2/library/string.html#string.zfill

Aquí tienes un ejemplo:

# -*- coding: Windows-1252 -*-
 
charSet = 'a b c d e f g h i j k l m n \xf1 o q r s t u v w x y z'.split()
 
keyValuePairs = [ 
    ((charSet[value]), str((value+5)**2).zfill(4)) 
    for value in range(0, len(charSet))   
]
 
for (key, value) in keyValuePairs:
    print key, value

Resultado de ejecución:

Saludos

Con la función chr() puedes convertir un entero en un carácter cuyo código ASCII es el indicado por el entero.

https://docs.python.org/2/library/functions.html#chr

Y para poner los '0' delanteros, se puede usar format (%)

https://docs.python.org/2/library/stdtypes.html#string-formatting-operations

Sería algo así:

print dict([ (chr(x), '%04d' % (x-ord('a')+6)**2) for x in range(ord('a'), ord('z')+1) ])

Sale:

{'a': '0036', 'c': '0064', 'b': '0049', 'e': '0100', 'd': '0081', 'g': '0144', 'f': '0121', 'i': '0196', 'h': '0169', 'k': '0256', 'j': '0225', 'm': '0324', 'l': '0289', 'o': '0400', 'n': '0361', 'q': '0484', 'p': '0441', 's': '0576', 'r': '0529', 'u': '0676', 't': '0625', 'w': '0784', 'v': '0729', 'y': '0900', 'x': '0841', 'z': '0961'}

En Perl quedaría casi igual (pero más corto, claro):

%codigo = map { $_ => sprintf "%04d", (ord($_)-ord("a")+6)**2 } "a".."z"