Una manera de hacerlo sería así:

If Not (Label1.Text.Equals(strCap, StringComparison.OrdinalIgnoreCase)) AndAlso (Label1.TextAlign = ContentAlignment.TopLeft) Then
 
    Label1.Text = strCap.Substring(0, lblCaption.Text.Length + 1)
 
End If

Ten en cuenta que de todas formas y si lo prefieres siempre puedes seguir utilizando la sintaxis y los nombres de los métodos de VB6 (Len, Left, etc) desde el namespace Microsoft.VisualBasic, pero en puro código .Net ...claro está, aunque esos miembros solo están ahí por compatibilidad y comodidad para usuarios en tus mismas circunstancias, ya que NO es recomendable seguir estancado en las prácticas de uso de VB6.

Saludos.