ya se que se encuentra en propiedades pero deseo saber con un boton.
No entiendo cual es el problema, ya que tu mismo acabas de demostrar que sabes donde se encuentra. Simplemente en el bloque del controlador del evento de tu Button, escribe el nombre de la referencia de ese PictureBox para acceder a su propiedad Size...
Sub ControladorDelBotón(sender as object, e as eventargs) Handles Botón.Click
Dim size As Size = Me.PictureBox1.Size
End Sub
Si no es eso lo que estás preguntando, intenta ser más específico.
Saludos!