Lo mejor es Bootstrap. Incluso en su versión 3 se introdujo lo de "mobile first" (telefonos primero) que significa que todo se maqueta teniendo como prioridad a los moviles y tablets.

http://librosweb.es/libro/bootstrap_3/capitulo_2.html

Tambien tenes Material Design, que es de Google y esta inspirado en Android. Eso si, es bastante mas complejo y difícil de aprender que Boostrap, pero lo vale, porque una vez que dominas MD con un poco de Angular podes crear aplicaciones casi nativas usando solo HTML5 + javascript, y en mi opinión es el futuro en interfaces de usuarios.